Nel 1957 nascono i primi lavori: l’esigenza di dipingere esplode come affermazione di libertà. Il bombardamento di San Lorenzo, a cui assiste quale testimone lo turba profondamente, improntando la futura pittura dove, con l’uso di materiali come garze e cromatismi rosso cupo denunciano un forte debito verso Burri.
Nel 1961/62 partecipa con Lo Savio, Festa e Schifano alla mostra Nuove prospettive della pittura italiana, a Palazzo Re Enzo di Bologna.
Nel 1964, alla Galleria L’Arco di Alibert, di Roma, presenta Frammenti capitolini: si tratta di lupe, aquile, frammenti di simbologia collettiva. Partecipa alla Biennale di Venezia, presentato da Calvesi: è la storica Biennale della Pop Art in Italia. L’artista presenta La lupa e Quarter Dollar.
Nel 1965 è invitato alla nona Quadriennale romana: di questo periodo sono i Cimiteri partigiani, corredati di stelle e falci e martello.
Nel 1978 partecipa alla Biennale di Venezia, curata da Bonito Oliva nella sezione L’iconosfera urbana. Vi presenta anche un cortometraggio.
Nel 1981 viene invitato con alcuni disegni, accanto a Dorazio, De Chirico, Fontana, Guttuso, Maccari, Modigliani, Morlotti, Pozzati, e altri, ad una collettiva presso la Galleria La Scaletta di Reggio Emilia.
Nel 1984 comincia l’epoca delle Marionette, sorta di autoritratto ironico dell’artista, poi esposte al Belvedere di San Lucio.
Nel 1986 partecipa alla XI Quadriennale romana.
Nel 1988 gli viene dedicata una retrospettiva alla Casa del Machiavelli (1958-72) nei pressi di Firenze. Presentato da Marisa Vescovo, espone alla Galleria Rinaldo Rotta di Genova. Viene invitato al Circolo Culturale Giovanni XXIII per la Biennale di Arte Sacra: con lui, Enzo Cucchi, Sandro Chia, Mimmo Paladino e Mario Schifano.
Nello stesso anno, Franco Angeli muore di Aids all’età di 53 anni. Il funerale si celebra nella Chiesa di Santa Maria del Popolo, scelta dalla compagna Livia per l’amore sconfinato dell’artista nei confronti di Caravaggio (uno degli altari è infatti sovrastato da La conversione di Paolo).