Nato a Santiago del Cile, dopo gli studi in architettura, nel 1934 si trasferì a Parigi dove si dedicò alla pittura. Lavorò con Le Corbusier, e prese contatto a Madrid con intellettuali spagnoli, fra cui i poeti Rafael Alberti e Federico Garcia Lorca.
Nel 1936 si trasferì a Londra dove si unì a Walter Gropius e Moholy-Nagy, ed ebbe modo di conoscere anche lo scultore britannico Henry Moore. A Parigi conobbe André Breton e Salvador Dalì nel 1937 e dal 1938 aderì al surrealismo, eseguendo una pittura attenta alla dimensione onirica, inconscia, concitata.
Cominciò allora a partecipare ad importanti eventi come l’Esposizione Internazionale del Surrealismo alla Galleria di Belle Arti di Parigi.
Realizzò i suoi primi oli surrealisti che chiamò Morfologie Psicologiche e poi Inscape. Conobbe Duchamp e nel 1939 mantenne contatti con Pablo Neruda.
Influenzò la nascita dell’Espressionismo astratto e ne fu a sua volta influenzato.
Alla fine degli anni ’50 Matta era già un artista universale, con opere esposte in importanti musei di Londra, New York, Venezia, Chicago, Roma, Washington e Parigi.
Nel 1971 la rivista francese Connaissance des Arts, lo collocò fra i dieci migliori pittori contemporanei del mondo e nel 1985 il Centro Georges Pompidou di Parigi gli consacrò una grande retrospettiva.
Nel 1990 tornò a Parigi passando dei periodi in Italia a Tarquinia, dove installò uno studio, una scuola di ceramica e una sala di esposizioni.
Negli anni ’60 Matta sostenne apertamente il presidente Salvador Allende. In seguito al golpe di Augusto Pinochet, l’artista fu dichiarato “persona non grata” e fu inserito in una lista nera. Il pittore decise allora di diventare cittadino francese.
Tra le sue mostre più importanti, vanno ricordate le retrospettivetenute al Museum of Modern Art di New York nel 1957 e al centro Pompidou a Parigi nel 1985.